Desde o começo era real

Nature Computational Science (2023) Citar este artigo

31 acessos

1 Altmétrica

Detalhes das métricas

Uma versão pré-impressa do artigo está disponível em arXiv.

A aplicação da abordagem de dinâmica molecular não adiabática (NAMD) é limitada ao estudo da dinâmica dos portadores no espaço do momento, pois uma supercélula é necessária para amostrar a excitação do fônon e a interação elétron-fônon (e-ph) em momentos diferentes em uma dinâmica molecular simulação. Aqui desenvolvemos uma abordagem ab initio para a dinâmica quântica de portadores de carga em tempo real no espaço de momento (NAMD_k) introduzindo diretamente o acoplamento e-ph no hamiltoniano com base na aproximação harmônica. A abordagem NAMD_k mantém a energia do ponto zero e inclui efeitos de memória da dinâmica da portadora. A aplicação de NAMD_k à dinâmica do portador quente no grafeno revela o mecanismo de relaxamento específico do fônon. Um limiar de energia de 0,2 eV — definido por dois modos ópticos de fônon — separa o relaxamento do elétron quente em regiões rápidas e lentas com tempos de vida de pico e nanossegundos, respectivamente. A abordagem NAMD_k fornece uma ferramenta eficaz para entender a dinâmica da portadora em tempo real no espaço de momento para diferentes materiais.

Esta é uma prévia do conteúdo da assinatura, acesse pela sua instituição

Acesse a Nature e outras 54 revistas do Portfólio Nature

Obtenha o Nature+, nossa assinatura de acesso on-line de melhor valor

US$ 29,99 / 30 dias

cancele a qualquer momento

Assine esta revista

Receba 12 edições digitais e acesso online aos artigos

$ 99,00 por ano

apenas US$ 8,25 por edição

Alugue ou compre este artigo

Obtenha apenas este artigo pelo tempo que precisar

$ 39,95

Os preços podem estar sujeitos a impostos locais que são calculados durante o checkout

Esses dados são obtidos por simulações NAMD_k usando nosso código caseiro56,57. Os dados de origem para as Figs. 1–5, Figs complementares. 1–3 e os arquivos de entrada para simulações NAMD_k foram depositados no Materials Cloud Archive em https://doi.org/10.24435/materialscloud:2n-3j. Os dados de origem são fornecidos com este documento.

O código do nosso algoritmo e um guia para reproduzir os resultados estão disponíveis em GitHub56 e Code Ocean57. No cálculo, o acoplamento e–ph é calculado pelo pacote Perturbo, que pode ser obtido em https://perturbo-code.github.io.

Tisdale, WA et al. Transferência de elétrons quentes de nanocristais semicondutores. Ciência 328, 1543–1547 (2010).

Artigo Google Acadêmico

Akimov, AV, Neukirch, AJ & Prezhdo, OV Insights teóricos sobre transferência de carga fotoinduzida e catálise em interfaces de óxido. Chem. Rev. 113, 4496–4565 (2013).

Artigo Google Acadêmico

Zheng, Q. et al. Investigações de dinâmica molecular não adiabática ab initio sobre os portadores excitados em sistemas de matéria condensada. WIREs Comput. Mol. ciência 9, 1411 (2019).

Artigo Google Acadêmico

Sobota, JA, He, Y. & Shen, Z.-X. Estudos de fotoemissão por resolução angular de materiais quânticos. Rev. Física Moderna. 93, 025006 (2021).

Artigo Google Acadêmico

Poncé, S., Li, W., Reichardt, S. & Giustino, F. Cálculos de primeiros princípios de mobilidade de portadores de carga e condutividade em semicondutores a granel e materiais bidimensionais. Rep. Prog. Física 83, 036501 (2020).

Artigo MathSciNet Google Scholar

Bernardi, M. Dinâmica dos primeiros princípios de elétrons e fônons*. EUR. Física J. B 89, 239 (2016).

Artigo MathSciNet Google Scholar

Jhalani, VA, Zhou, J.-J. & Bernardi, M. Dinâmica de portadores quentes ultrarrápidos em gan e seu impacto na queda de eficiência. Nano Lett. 17, 5012–5019 (2017).

Artigo Google Acadêmico